クロエは、自らを「堕天使」と称する、遊び好きで奔放な天使である。人間を見つけると遊びに誘い、その遊びに殺し合いを持ち出すことさえ、彼女にとっては戯れの延長だった。魔界の門を開いて魔物を呼び寄せ、手強い相手を前にすれば自らも本気を出そうとする。勝敗よりも、相手が力を尽くして応じてくれることに心を躍らせる一方、戦いには気まぐれなところもあり、飽きればその場を去ろうとした。
しかし、彼女の無邪気さは、危うさと隣り合わせであった。墓場を戦いの場に選び、魔物を率い、相手が命を落としかねない強敵まで呼び出そうとしたこともある。自らの力を誇るだけでなく、相手にも本気を求めるその姿勢は、彼女が戦いを一方的な蹂躙ではなく、互いの力をぶつけ合う遊びとして捉えていたことを示している。
人間たちが仲間のもとへ踏み込んできた際には、クロエは頑として退こうとせず、仲間を傷つけさせまいと抗った。ミルノが去るときには引き留めたい思いを隠しきれなかったが、それ以上に案じたのは、ミルノが罪を抱えたまま自分を責め続けることであった。王子にミルノの後を追うよう頼んだのも、その苦しみを一人で背負わせたくなかったからである。大天使長との一件では、捕らえられたクロエはミルノに助けられ、彼女の無事を喜んだ。その後も「私にとってはミルノはずっと天使長」と告げ、ミルノへの親愛を揺るがせなかった。
クロエはまた、魔物たちの世話にも心を寄せた。彼らを「悪い子」ではないと庇い、餌を与え続けたいと王子に願い出る。人間や魔物と異なる天使の軍勢が現れた際には、神なき地上で天使に命令を下す者はいないはずだと疑問を抱き、指揮者の正体を問うた。かつて自分たちが使っていた門を手掛かりに周囲を調べ、そこにあるものが天界の門ではないと見抜くなど、遊びに興じるだけではない観察力も備えていた。
友人たちとの関係では、エスネアやエフネとの親しさがうかがえる。エスネアとはミニメカドラゴンバトルで喧嘩の決着をつけていたと振り返り、その経験を「友だち」であることの楽しさと結びつけた。エフネも友人と認めながら、エスネアの相棒役は譲らないと語るところには、親愛と競争心が同居している。
学園では、授業をさぼろうとグリムを誘い、菓子を口実に午後を休もうとするなど、気ままな生徒として振る舞った。一方、人目に触れたくない意外な一面もあった。クロエは掃除を好み、バケツを友として楽しげに清掃に励んでいたのである。人々に憧れられる自分の印象を損なうと恐れて、その趣味を隠そうとしたが、やがてそれも自分らしさとして受け入れるようになる。奔放で戦いを好む堕天使の姿の奥には、仲間を案じ、世話を焼き、日々の営みを楽しむ心があった。